分子軌道の広がりや対称性は、化学反応の選択性や反応性、分子構造などに影響する。化学反応における分子軌道の変化を時間分解で測定することを目的として、高強度赤外レーザーパルスとそれから発生させた極端紫外領域の高次高調波を用いた光学系を作成した。6.0mJ/pulse, 1KHz, 35fsのキャリアエンベロープ位相が安定化した赤外レーザーパルスを高強度で5fsにパルス圧縮し、希ガスに集光することで高次高調波を発生させた。発生した高次高調波と電場位相が安定化した基本波を再度、試料ガスに集光して、放出された光電子の角度分布の時間変化を測定した。今後、より大きな分子に対して測定を行う予定である。